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咪唑離子液體如何將CO2高效電還原為CO？

2024-10-11 10:42:22 sh默尼 13

隨著工業(yè)化的不斷發(fā)展，空氣中CO2的濃度不斷增加，在各種處理CO2濃度的方法中，電化學(xué)還原被認(rèn)為是回收CO2的有效方法。離子液體(ILs)具有低揮發(fā)性、不易燃和電化學(xué)窗口高等特性，這使其成為電化學(xué)還原CO2過程中有前途的電解質(zhì)。但是純離子液體粘度高，這會對電化學(xué)傳質(zhì)過程產(chǎn)生影響。乙腈(AcN)的粘度低、電化學(xué)窗口寬且CO2溶解度高，已成為CO2電化學(xué)還原反應(yīng)(CO2RR)中常用的溶劑。如果將離子液體與AcN溶液混合形成混合電解質(zhì)，有望能夠增強系統(tǒng)的傳質(zhì)能力。


在離子液體中，咪唑基離子液體(Imim-ILs)因其優(yōu)異的電化學(xué)性能而備受關(guān)注。前人的研究表明，電極表面的陽離子物質(zhì)與反應(yīng)中間體相互作用改變了電化學(xué)雙層(EDL)的特性，因此在CO2RR中起重要作用。1-乙基-3-甲基咪唑鎓離子([Emim]+)能吸附在銀電極表面，形成吸附層。該吸附層可與CO2相互作用形成復(fù)合中間體，這些中間體的形成降低了?CO2-的能態(tài)，從而顯著降低CO2還原為CO的過電位。通過前人的研究發(fā)現(xiàn)，不同的Imim-ILs在CO2RR中表現(xiàn)出不同的活性位點。密度泛函理論計算(DFT)證明，CO2與咪唑環(huán)上C2、C4和C5都能形成氫鍵，但CO2傾向于定位在咪唑環(huán)C4/C5-H附近，因為在C4-H和C5-H位置形成的[EMIM-CO2]更穩(wěn)定。

基于此，來自華中科技大學(xué)的胡輝和黃浩團(tuán)隊使用兩種典型的Imim-ILs，即[Bmmim]+和[Bmim]+作為研究對象，研究了咪唑鎓陽離子的結(jié)構(gòu)差異對體系還原性能的影響。此外，還分析了咪唑鎓陽離子與?CO2-生成中間體的結(jié)合模式，提出了[Bmmim]+和[Bmim]+在Imim-ILs/AcN溶液中促進(jìn)CO2電化學(xué)還原為CO的機理。發(fā)現(xiàn)Imim-ILs在CO2RR中表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性。量子化學(xué)計算表明，咪唑環(huán)通過中等強度的氫鍵與?CO2-形成中間體，有利于在電極界面處與?CO2-結(jié)合接受電子，進(jìn)一步還原CO。

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