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離子液體催化二氧化碳合成碳酸二甲酯？

2024-11-20 10:25:30 sh默尼 2

大氣中以CO2為主的溫室氣體的積累導(dǎo)致了嚴(yán)重的全球變暖問題。CO2捕獲和利用(CCU)已成為解決當(dāng)前碳困境的重要解決方案。與傳統(tǒng)的DMC生產(chǎn)路線相比，由CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯(DMC)避免了使用有毒的光氣或CO，符合綠色化學(xué)原理，具有明顯的優(yōu)勢。但該途徑的動力學(xué)緩慢且受到反應(yīng)熱力學(xué)限制，已有許多的研究致力于開發(fā)能夠加速反應(yīng)動力學(xué)的高效催化劑。


近幾十年來，離子液體(ILs)在CCU過程中常作為溶劑、活化劑和催化劑，這種多功能性使其獲得了相當(dāng)大的關(guān)注。通過對陽離子和陰離子的精心設(shè)計，一系列含有羥基功能化季銨鹽陽離子和氫氧根陰離子的堿性離子在溫和條件下對DMC表現(xiàn)出高選擇性。大多數(shù)均相催化劑（包括IL）在反應(yīng)體系的分離和再生方面存在挑戰(zhàn)，不適合工業(yè)應(yīng)用?？紤]到強極性的反應(yīng)物CH3OH和副產(chǎn)物H2O，以及相對低極性的產(chǎn)物DMC和普遍存在的溶劑CH2I2，可以通過調(diào)整極性來設(shè)計有效的相分離離子液體。

基于此，來自華東理工大學(xué)的陳立芳和漆志文教授帶領(lǐng)的團隊設(shè)計了一種新的含堿性陰離子的羥基功能化咪唑基離子液體作為催化劑，用于從CO2和CH3OH直接合成DMC。在陽離子上添加一個羥基，咪唑基離子液體的催化活性得到了顯著提高，這也促進了它們通過自分離進行恢復(fù)和再生。研究者還使用密度泛函理論(DFT)計算揭示了IL的電子結(jié)構(gòu)及其對底物和關(guān)鍵中間體的活化能力。

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默尼化工科技（上海）有限公司

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